首页 教育要闻 校园新闻 热点导读 舆情传真 区县传真 校园文化 安全教育 德育经纬 教研教改 教育论坛 校长论道 教师交流 高考

Nature Catalysis报道我校化学学院光催化理论研究进展

2018-05-14 13:52 来源:未知

  稿件来源: 化学学院  |   作者:王海丰  |  摄影:王海丰  |  编辑:宇澄  |  访问量:3606

    日前,国际顶级学术期刊《自然》的催化领域子刊Nature Catalysis在线报道了我校化学学院计算化学中心/工业催化研究所胡培君/王海丰教授团队关于TiO2光催化析氧方面的理论研究成果,论文题目为“Identifying the Key Obstacle in Photocatalytic Oxygen Evolution on Rutile TiO2”。     利用太阳能光催化分解水制氢是解决人类能源问题的重要途径,其中析氧半反应(oxygen evolution reaction; OER)是光解水反应中限制整体催化活性的瓶颈所在。人们通常认为,OER需要克服较高的反应能垒,而大多数光催化剂(如TiO2)的本征催化活性不足,从而导致了OER较低的催化效率。许多前期工作试图运用化学改性方法来降低反应能垒,以期提高催化活性,而得到的结果却差强人意。归根结底,这是由于人们对于复杂光催化OER的反应机理尚不清晰,对其微观动力学行为及决速步骤缺乏认识,进而对高效光催化剂的优化设计缺少足够的理论论证,但这也是理论催化领域的重大挑战问题。     作者选取最稳定的金红石TiO2(110)表面作为模型催化剂体系,对于水/TiO2界面发生的光催化OER各个基元步骤进行了详尽的第一性原理分子动力学模拟(AIMD)计算研究;通过系统性研究包括H2O的解离、活性自由基的产生、O-O偶联等完整的OER反应路径,明确了自由基参与的双反应通道机理;结合微观动力学方法定量分析了光催化OER的全过程,揭示了实验条件下TiO2的本征催化活性并不是限制OER效率的重要因素,而真正的决定性因素是成功迁移到达TiO2表面的光生空穴的浓度。这一结果表明在光生空穴浓度达到理论阈值(10-4)之前,提升OER光催化效率的关键在于增大光生空穴的浓度,而非致力于降低反应能垒。     论文第一作者为王栋博士和盛天博士,通讯作者为王海丰教授和胡培君教授。该研究工作得到了国家自然科学重点基金、优秀青年基金、创新研究群体、中国科协首届青年人才托举工程等项目的支持。     原文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-018-0055-z

责任编辑:xinhuaedu.net

点击排行
推荐阅读